李彦光教授课题组与多方合作在《Nature Communications》上发表论文

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李彦光教授课题组与多方合作在《Nature Communications》上发表论文

发布时间:2019-07-06访问量:14设置

近日,《Nature Communications》杂志在线发表了我校FUNSOM研究院李彦光教授课题组与中科院大学周武教授课题组、南京师范大学李亚飞教授课题组、美国俄勒冈州立大学合作的关于富含结构缺陷的铋纳米管催化剂用于高效电化学二氧化碳还原的突破性研究成果,该成果为成功解决电化学还原二氧化碳制甲酸盐的工业化技术瓶颈提供了重要思路。

电化学CO2还原为解决目前困扰人类社会的能源和环境问题提供了一种高效绿色的策略。它可以利用可再生能源产生的电能来驱动CO2的电化学固定,将其转化为高附加值的化学产品。然而,电化学CO2还原目前面临着诸多挑战,包括反应动力学迟缓,析氢竞争反应和目标产物选择性较低。因此,开发经济、稳定、高效的CO2还原电催化材料是实现电化学CO2还原技术大规模应用的关键所在。从市场价格上来说,含有两个碳原子以上的C2+产物(如乙烯,乙醇,丙醇等)具有更高的工业价值,但根据目前最先进的技术水平来看,含有多个碳原子的长链产物的反应选择性太低,远远不能满足工业生产的要求。因此,通过电化学CO2还原技术生产小分子的化学产品如一氧化碳或甲酸是目前最具实用性的方案。近年来的研究显示,已报导的绝大多数电化学CO2还原体系的电流密度普遍低于100 mA cm-2,距离大规模工业化应用的技术要求仍存在一个数量级的差距。


针对目前存在的问题,李彦光教授课题组提出了一种利用结构缺陷对金属Bi催化剂表面进行调控的方法,大大提升了其CO2还原生成甲酸盐的性能。作者首先制备出了具有碎片化外表面的Bi2O3纳米管,然后通过阴极转化为高度缺陷的金属Bi纳米管催化剂(NTD-Bi)。在自行设计的流动电解池中,NTD-Bi催化CO2还原产甲酸盐的性能(电流密度高达210 mA cm-2,甲酸法拉第效率为98%)首次基本满足了商业化应用的技术要求(即电流密度应大于200 mA cm-2,甲酸效率超过95%,稳定性达到1000 h)。此外,原位同步辐射证明NTD-Bi催化剂存在大量结构缺陷位点。理论模拟计算表明,NTD-Bi中丰富的缺陷位点可以稳定*OCHO中间体,并极大地提升反应的动力学过程。最后,作者还将该电催化剂与硅光电阴极进行有效耦合,实现了高效的光电催化CO2还原,饱和光电流密度高达~17 mA cm-2,甲酸选择性也达到96%。总之,该工作为电化学CO2固定和利用技术的进一步发展奠定了重要基础。

文章链接:http://www.nature.com/articles/s41467-019-10819-4

李彦光教授课题组链接:http://tcshengcun.com/web.tcshengcun.com/yanguang/index.html


责任编辑:朱文昌


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